水系鋅碘（Zn-I?）電池憑借高輸出電壓、超高理論容量及多電子轉移特性，成為大規模儲能領域的研究熱點。然而，其商業化進程受兩大核心問題制約：① 充放電過程中 I?/I?轉化不完全，易生成可溶性多碘化物中間體，引發穿梭效應、自放電及鋅負極腐蝕，嚴重影響循環穩定性；② 現有策略多存在低碘負載問題，導致電池面容量不足（通常 < 1.0 mAh cm?²），難以滿足實際應用需求。開發兼具多碘化物抑制、高效碘轉化與高碘負載能力的正極材料，是突破技術瓶頸的關鍵。

現有研究多通過物理吸附或化學約束策略限制多碘化物遷移，雖能一定程度改善性能，但無法從根源上抑制多碘化物生成。部分有機催化正極材料雖可促進碘轉化，但仍存在催化效率不足、循環穩定性欠佳等缺陷。本研究創新性地設計了活性炭負載的偶氮鍵連聚三聚氰胺（pMA@AC）有機催化正極，通過原位電聚合制備核殼結構材料。pMA 中的─N═N─共軛體系借助離域 π 電子與碘物種發生電荷轉移，催化 I?/I?直接轉化，從根源上規避多碘化物生成路徑。該策略使電池實現 7.3 mg cm?² 高碘負載、1.6 mAh cm?² 高面容量，循環壽命超 20000 次，為高性能 Zn-I?電池提供了全新的正極設計方案。

創新點

① 正極材料設計創新：首次通過原位電聚合制備 pMA@AC 催化正極，以低成本三聚氰胺為原料，形成富含─N═N─活性位點的核殼結構，兼具多孔支撐與高效催化功能；

② 反應機制創新：提出─N═N─基團催化機制，通過離域 π 電子與碘物種的電荷轉移，實現 I?/I?直接轉化，從根源上抑制多碘化物生成，突破傳統轉化路徑局限；

③ 性能突破：電池實現 7.3 mg cm?² 高碘負載與 1.6 mAh cm?² 高面容量，循環壽命超 20000 次，四電子轉移反應體系下質量比容量達 405 mAh g?¹（理論值的 96%），綜合性能遠超現有報道。